Murillo Tertuliano dos Santos nasceu no Rio de Janeiro, no bairro do Engenho Novo, em 30 de março de 1931, filho de Agenor Tertuliano dos Santos, funcionário público dos Correios e Telégrafos e Eurydice Tertuliano dos Santos, professora primária. Incentivado por sua tia Leopoldina Tertuliano dos Santos, também professora primária, que recebia alunos particulares de piano, fez sua iniciação musical no antigo piano de armário comprado por seu avô materno, Henrique Tertuliano dos Santos, operário da indústria têxtil. Aos seis anos de idade ingressou no Conservatório Brasileiro de Música, na classe da professora Liddy Mignone, esposa do compositor Francisco Mignone, com quem permaneceu sob orientação até os quinze anos. Durante o período de estudos com Liddy Mignone, participou de audições e programas de rádio, tendo se apresentado com a Orquestra da Rádio Nacional, sob a regência de João Baptista Siqueira, e no programa de Ary Barroso. Em 1945, foi solista da Orquestra Sinfônica Brasileira, na série Concertos para a Juventude no Cinema Rex, interpretando o Concerto no20 em Ré menor de Mozart sob a regência de José Siqueira. Em 1947, recebeu uma bolsa de estudos para a Escola Nacional de Música, atual Escola de Música da Universidade Federal do Rio de Janeiro (UFRJ), onde foi aluno de Arnaldo Estrella na graduação e especialização, concluída em 1953.

Ainda como pianista, ganhou em 1950 o primeiro prêmio do Concurso da Associação de Cultura Artística de Niterói. No início de sua carreira se notabilizou como exímio acompanhador e sempre foi muito requisitado por diversos artistas, como Alice Ribeiro, Lia Salgado, Maria Lúcia Godoy, Leda Coelho de Freitas, Airton Pinto e Oscar Borgerth, para recitais no Brasil, EUA e América Central. Participou como solista e pianista acompanhador da gravação de vários LPs com obras de compositores como José Siqueira, Baptista Siqueira, Francisco Mignone e Villa-Lobos. Em 1956, ingressou na TV Tupi como pianista acompanhador de grandes artistas da música popular. Entre 1957 e 1964, foi pianista acompanhador da Escola Nacional de Música.

As primeiras composições surgiram ainda na década de 1950, mas apenas em 1962 apresentou uma obra ao público, a Canção de Amor, para canto e piano, sobre texto de Alma Cunha de Miranda. O interesse em se aperfeiçoar o estimulou a ingressar nos cursos de composição e regência da Escola de Música da UFRJ, onde, entre 1965 e 1970, estudou com José Siqueira, Henrique Morelenbaum e Eleazar de Carvalho. Particularmente estudou ainda com Paulo Silva, Esther Scliar, Cláudio Santoro e Guerra-Peixe.

Apesar de um início relativamente tardio, foi premiado em diversos concursos. Recebeu o primeiro prêmio do Concurso Nacional de Composição da Cidade de Niterói, em 1973, com as Quatro Peças Breves para violino, violoncelo e piano. No ano seguinte ficou em segundo lugar no Concurso do Instituto Goethe de Munique com In Memoriam para orquestra de câmara. A obra foi estreada pela Orquestra de Câmara de Colônia em sua excursão latino-americana em 1974 e foi posteriormente apresentada em Paris, na Tribuna Internacional de Compositores da UNESCO. Em 1979, ficou com a menção honrosa no I Concurso Nacional de Composição para Coro Infantil da Funarte, com a “Canção da Chuva e do Vento”. Outro prêmio foi no Concurso Nacional Rio Arte de 1996, patrocinado pela Prefeitura do Rio de Janeiro, no qual conquistou o segundo lugar com a Brasiliana para clarineta e orquestra de cordas.

Além dos concursos de composição nos quais foi premiado, Murillo Santos recebeu também encomendas como, por exemplo, as suas Duas Peças Populares para violino, violoncelo e piano, que escreveu para o Centro Cultural Banco do Brasil (CCBB). A Missa Brevis foi encomendada e estreada na Itália. Outras encomendas foram para a Funarte em 2010 e 2012 para as Bienais de Música Brasileira Contemporânea. Muitas de suas peças foram compostas também a partir de pedidos de intérpretes ou grupos musicais. A ópera, “Palmares”, foi composta com apoio de bolsa da Rio Arte.

Sua obra vem sendo executada constantemente no Brasil e exterior, em eventos como a Bienal de Música Brasileira Contemporânea do Ministério da Cultura e FUNARTE, onde é um dos poucos compositores a ter participado de todas as edições desde sua criação em 1975 até 2013, e no Panorama da Música Brasileira Atual da Escola de Música da UFRJ.

Em 2001 foi um dos compositores homenageados na XIV Bienal de Música Brasileira Contemporânea. Na Escola de Música da UFRJ, no projeto “Nossos Compositores”, coordenado por Patrícia Bretas, foi homenageado por seus 70 anos, com concerto exclusivo com suas obras. A homenagem se repetiu na Escola de Música em 2011 por ocasião de seus 80 anos, no projeto “O Piano na Música de Câmara”, coordenado por Tamara Ujakova.

Na Escola de Música da UFRJ foi professor do Departamento de Composição. Foi músico tecladista (piano e celesta) da Orquestra Sinfônica do Theatro Municipal do Rio de Janeiro onde tocou, a partir de 1962, em óperas, balés e concertos sinfônicos sob a direção dos principais regentes brasileiros e estrangeiros. Atuou também nas orquestra Pró-Música (atual Petrobrás Sinfônica) e Sinfônica Brasileira, com a qual participou da tournée pela Europa em 1974.

É membro da Sociedade Brasileira de Música Contemporânea e tem obras editadas pela Casa Arthur Napoleão, Ricordi Brasileira, Novas Metas, Universidade de Brasília, FUNARTE e Academia Brasileira de Música (ABM).

Em 2015, foi agraciado com a Medalha Villa-Lobos da Academia Brasileira de Música, na categoria compositor, pelo conjunto de sua obra.